分子“奥运”和分子“奥迪”
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发布时间：2024-10-24 03:51
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时间：2024-11-01 19:58
索烃分子因其独特的拓扑结构和广泛的应用前景，在学术界备受关注。索烃，源自于拉丁语Catena（链），是由两个或多个环型分子相互套索形成的复杂结构，表示为[n]Catenanes，n表示构成索烃的环数。其中，最简单的索烃结构是[2]Catenanes，由两个大环分子互锁组成。
2020东京奥运会的举办，让奥运五环标志的拓扑学意义被人们所关注。从拓扑学角度看，奥运五环是线性[5]Catenanes结构，即五个大环以线性方式相互互锁相连。合成线性[n]Catenanes（n ≥ 4）分子，尤其线性[5]Catenanes，是一项极具挑战性的工作。2016年，诺贝尔化学奖得主J.F. Stoddart教授首次成功合成线性[5]Catenanes分子，命名为奥林匹克烷，这是唯一已知的线性[n]Catenanes（n ≥ 4）具有明确结构的实例。而线性[4]Catenanes分子，即奥迪标志的结构，至今没有明确的结构表征报道。传统有机索烃化合物在合成和纯化上存在巨大挑战，其合成产率和效率低下。
近年来，基于配位自组装的有机金属索烃化合物因其热力学控制和可逆的配位键而受到重视。此类化合物可以通过一步法合成，产率较高。然而，分子内重排阻碍了更复杂索烃结构的设计，如线性[4]Catenanes。有机索烃稳定但合成困难，有机金属索烃合成简单却易发生重排。是否有既能兼容有机金属索烃的合成优势，又能减少重排的策略？
近期研究揭示了一步法合成线性[4]Catenanes的方法。利用有机金属构筑单元和有机大环协同作用，可以高效合成有机金属-有机复合线性[n]Catenanes（n = 2, 3, 4）。富电子体（π-donor）与缺电子体（π-acceptor）之间的静电作用是构成索烃化合物的常见动力。ExBox4+作为一种理想的π电荷受体，因其合适的尺寸和缺电子性质，可以包囊各种富电子芳香化合物或官能团。利用ExBox4+与芘官能团之间的强作用力，有机金属-有机复合[2]Catenanes和[3]Catenanes可以通过混合ExBox4+（或ExBox24+）与金属[2]Catenanes高产率地获得。在此基础上，通过混合ExBox4+与环状金属[3]Catenanes，可以高效合成线性[4]Catenanes。所合成的有机金属-有机复合线性[n]Catenanes（n = 2, 3, 4）的分子结构通过核磁、质谱和单晶解析清晰表征。
将有机大环引入有机金属自组装体系中，有效减少了有机金属索烃结构的重排。这一有机金属-有机复合索烃策略为设计更复杂索烃结构提供了有力支持。
