兰州大学许鹏飞课题组Green Chemistry:光氧化还原催化四组分自由基极...
发布网友
发布时间：2024-12-11 02:27
共1个回答
热心网友
时间：2024-12-16 17:38
Ritter反应作为一种合成酰胺类化合物的有效方法，近年来，随着自由基催化化学的发展，实现了高效的自由基极性交叉Ritter型酰胺化反应。然而，该反应产物主要局限于合成酰胺类化合物。兰州大学许鹏飞教授课题组最近通过光氧化还原催化四组分自由基极性交叉策略，发展了一种发散性Ritter型胺化反应，为β-磺酰酰亚胺和β-磺酰亚胺骨架的高效合成提供了绿色、简洁、高效的新方法，相关成果发表在Green Chemistry上。
许鹏飞教授课题组长期从事氨基酸不对称高效合成、可见光氧化还原催化、有机小分子催化、不对称催化串联反应、新型浮选剂开发等方向研究，已取得一系列研究成果。该课题组在Chem. Rev.、Acc. Chem. Res.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Int. Ed.、ACS Catal.、Green Chem.、CCS Chemistry、Science China Chemistry、Chem. Commun.、Org. Lett.等期刊上发表论文240余篇，并在Wiley出版社出版学术专著Catalytic Cascade Reaction。许鹏飞教授主持包括国家自然科学基金重点项目与面上项目在内的国家级科研项目近20项。在应用研究领域，课题组与地方企业紧密合作，为金川集团等企业提供有力的技术支持，承担大型国企委托项目10余项，获授权国家发明专利8件。
该研究中，课题组利用光氧化还原催化四组分自由基极性交叉策略，以磺酰氯、烯烃、腈类化合物、苯甲酸为原料，通过Mumm 类型的重排过程，实现了新型多组分Ritter型酰亚胺反应。在确定最优反应条件后，对底物的适用性范围进行了考察，不同官能团取代的4种底物均能获得满意结果，并成功实现了市售药物丙磺舒、地拉罗司、阿司匹林、非布索坦等衍生物的后期修饰。
通过放大量实验验证了该反应的实用性，在延长反应时间至48小时条件下，放大25倍仍能以满意产率得到目标化合物。通过一系列实验，课题组探究了反应机理，证实了这是一个自由基过程，并提出了可能的反应机理。研究结果表明，这种多组分光氧化还原体系操作简便、条件温和，具有出色的原子经济性和氧化还原经济性。此外，该方法还可用于市售药物和天然产物的后期修饰，证明了其实用价值。
该研究得到国家自然科学基金、甘肃省重大专项以及教育部“111”计划项目的支持。郭胜强博士生为该论文的第一作者，罗永春副教授、许鹏飞教授为通讯作者。该研究为β-磺酰酰亚胺和β-磺酰亚胺衍生物的合成提供了新的方法，对化学领域发展具有重要意义。
热心网友
时间：2024-12-16 17:40
Ritter反应作为一种合成酰胺类化合物的有效方法，近年来，随着自由基催化化学的发展，实现了高效的自由基极性交叉Ritter型酰胺化反应。然而，该反应产物主要局限于合成酰胺类化合物。兰州大学许鹏飞教授课题组最近通过光氧化还原催化四组分自由基极性交叉策略，发展了一种发散性Ritter型胺化反应，为β-磺酰酰亚胺和β-磺酰亚胺骨架的高效合成提供了绿色、简洁、高效的新方法，相关成果发表在Green Chemistry上。
许鹏飞教授课题组长期从事氨基酸不对称高效合成、可见光氧化还原催化、有机小分子催化、不对称催化串联反应、新型浮选剂开发等方向研究，已取得一系列研究成果。该课题组在Chem. Rev.、Acc. Chem. Res.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Int. Ed.、ACS Catal.、Green Chem.、CCS Chemistry、Science China Chemistry、Chem. Commun.、Org. Lett.等期刊上发表论文240余篇，并在Wiley出版社出版学术专著Catalytic Cascade Reaction。许鹏飞教授主持包括国家自然科学基金重点项目与面上项目在内的国家级科研项目近20项。在应用研究领域，课题组与地方企业紧密合作，为金川集团等企业提供有力的技术支持，承担大型国企委托项目10余项，获授权国家发明专利8件。
该研究中，课题组利用光氧化还原催化四组分自由基极性交叉策略，以磺酰氯、烯烃、腈类化合物、苯甲酸为原料，通过Mumm 类型的重排过程，实现了新型多组分Ritter型酰亚胺反应。在确定最优反应条件后，对底物的适用性范围进行了考察，不同官能团取代的4种底物均能获得满意结果，并成功实现了市售药物丙磺舒、地拉罗司、阿司匹林、非布索坦等衍生物的后期修饰。
通过放大量实验验证了该反应的实用性，在延长反应时间至48小时条件下，放大25倍仍能以满意产率得到目标化合物。通过一系列实验，课题组探究了反应机理，证实了这是一个自由基过程，并提出了可能的反应机理。研究结果表明，这种多组分光氧化还原体系操作简便、条件温和，具有出色的原子经济性和氧化还原经济性。此外，该方法还可用于市售药物和天然产物的后期修饰，证明了其实用价值。
该研究得到国家自然科学基金、甘肃省重大专项以及教育部“111”计划项目的支持。郭胜强博士生为该论文的第一作者，罗永春副教授、许鹏飞教授为通讯作者。该研究为β-磺酰酰亚胺和β-磺酰亚胺衍生物的合成提供了新的方法，对化学领域发展具有重要意义。
